ARB法制备轻质高阻尼Mn-Cu/Al复合材料及其性能研究
doi: 10.11951/j.issn.1005-0299.20240078
唐嘉帅1 , 高云霞1,2 , 付星球1,2 , 黄霞1,2 , 王先平3 , 方前锋3
1. 华北电力大学 数理学院,北京 102206
2. 华北电力大学(保定) 河北省物理学与能源技术重点实验室,河北 保定 071000
3. 中国科学院 固体物理研究所材料物理重点实验室,合肥 230031
基金项目: 国家自然科学基金资助项目(12275318)
Preparation and properties of lightweight and high-damping Mn-Cu/Al composites by accumulative roll bonding
TANG Jiashuai1 , GAO Yunxia1,2 , FU Xingqiu1,2 , HUANG Xia1,2 , WANG Xianping3 , FANG Qianfeng3
1. North China Electric Power University, College of Mathematics and Physics, Beijing 102206 , China
2. Hebei Key Laboratory of Physics and Energy Technology, North China Electric Power University, Baoding 071000 , China
3. Key Laboratory of Materials Physics, Institute of Solid State Physics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031 , China
摘要
高阻尼合金的阻尼性能对微振动的抑制效果显著,但高阻尼合金的高比重极大影响了其在航空航天微振动领域中的应用。为了降低高阻尼合金的高比重,且保持其原有的微振动高阻尼特性,本文采用累积叠轧焊法(ARB)成功制备了轻质高阻尼Mn-Cu/Al复合材料,其比重仅为4.54 g/cm3。采用场发射扫描电镜、能谱仪、多功能X射线衍射仪、多功能内耗仪和万能试验机研究了Mn-Cu/Al复合材料的微观组织形貌和结构演变,及其在不同轧制道次下的阻尼性能和力学性能。研究表明:经过10个ARB循环,获得了Mn-Cu透镜状碎片均匀分布的Mn-Cu/Al复合材料,且无新相生成;经过10道次轧制后的Mn-Cu/Al复合材料具有较高的阻尼性能和良好的力学性能:在-50 ℃至50 ℃温区内的内耗峰值约为0.010,是同温区纯铝的5倍(约0.002);轧制态Mn-Cu/Al复合材料的最大抗拉强度为137 MPa,为纯铝(约52 MPa)的2.6倍;退火态Mn-Cu/Al复合材料的屈服强度为55 MPa,相较于纯铝(约30 MPa)显著提升。Mn-Cu/Al复合材料的阻尼性能和力学性能的提升主要归因于Mn-Cu增强体的高阻尼性能、其在Al基体中的“碎片状”均匀分布以及二者间的紧密结合。本文的研究成果可为轻质高阻尼材料的制备提供一种新技术。
Abstract
The damping properties of high-damping alloys are effective in suppressing microvibrations, but their high specific weight severely limits their application in the aerospace microvibration control. In order to reduce the high specific gravity of high-damping alloys, and maintain their original microvibration high-damping characteristics, high-damping Mn-Cu/Al composites with a low density of 4.54 g/cm3 were successfully prepared by accumulative roll bonding (ARB) method. The surface morphology and microstructure evolution of the composite and damping properties and mechanical properties of Mn-Cu/Al composites after different ARB cycles were studied by field emission scanning electron microscope and energy dispersive X-ray spectroscopy and Multi-function X-ray diffractometer and multi-functional internal friction apparatus and universal testing machine. The experimental results showed that the Mn-Cu/Al composite with uniform distribution of Mn-Cu lens-like fragments was obtained after 10 ARB cycles, and no new phase formed. The Mn-Cu/Al composites exhibit both high damping capacity and good mechanical properties after 10 ARB cycles: the internal friction peak in the -50 ℃ to 50 ℃ temperature range is approximately 0.010, about five times that of pure aluminum in the same range (≈0.002); the as-rolled Mn-Cu/Al composite has a maximum tensile strength of 137 MPa, 2.6 times that of pure aluminum (≈52 MPa); and the yield strength of the annealed Mn-Cu/Al composite is 55 MPa, a significant increase relative to pure aluminum (≈30 MPa). The enhancement of damping capacity and mechanical property of Mn-Cu/Al composites are primarily attributed to the high damping capacity of Mn-Cu reinforcement and the uniform distribution of Mn-Cu lens-like fragments in Al matrix, as well as the strong bonding between the two phases. The research results in this paper can provide a new technology for the preparation of lightweight and high-damping materials.
随着高精度航天器在对地观测、激光通讯和深空探测等领域的广泛应用,航天器(如高分辨遥感卫星等)的本体结构及其所携带的载荷的复杂化程度也越来越高。由星上振源或其载荷所引起的结构微振动已成为影响载荷高精度的重要因素之一,相应地,与其相关联的微振动隔离与抑制技术研究也得到了人们的广泛关注[1]。区别于传统的减振降噪技术,采用高阻尼材料制成的结构件直接作用于振动源,通过提高材料自身的阻尼性能(也称之为内耗,即将机械振动能转换为热能并耗散掉的物理特性,通常表示为Q-1),将系统的振动能快速地衰减下来,成为抑制振动的一个重要技术手段[2]。该技术具有减振反应快、结构简单等优势,有望解决航天器中存在的微振动问题。
目前,已广泛投入应用的高阻尼合金主要有Al基合金[3-4]、Mg基合金[5-6]、Fe基合金[7-8]、Ti-Ni形状记忆合金[9-10]、Mn-Cu合金[11-13]等。经调研,大部分高阻尼合金(Mn-Cu合金除外)在低应变振幅下的阻尼性能较差,无法满足微振动环境下的减振降噪需求。例如,当应变振幅为10-4时,Mg基合金的内耗值高达0.1,而当应变振幅降至10-5时,内耗值不足0.01[14]。相比之下,Mn-Cu合金是一种典型的孪晶界面弛豫型高阻尼合金,该界面在周期应力作用下做可逆运动,可促使振动能转变为热能耗散掉[15]。此外,虽然Mn-Cu合金的阻尼也依赖于应变振幅,但其在低应变振幅下仍具有优良的阻尼性能。例如,室温下M2052(Mn-20Cu-5Ni-2Fe, at.%)阻尼合金在应变振幅为10-5时的内耗值高达0.045[16],同时该合金还具有接近500 MPa抗拉强度的力学性能以及良好的可加工性[17]。然而,Mn-Cu合金的高比重(>7 g/cm3)极大地限制了其在航空航天减振降噪领域的大规模应用。“嫦娥之父”欧阳自远院士曾提到[18],目前我国每发射1 t的飞行物,发射成本约为1亿人民币。减轻卫星本体或其载荷的质量,节省发射费用,是我国航天发展一直追求的目标。因此,研发一种新型的“轻质-功能一体化”高阻尼复合材料是解决航空航天领域中微振动问题的有效手段。
累积叠轧焊法(Accumulative Roll Bonding Method,ARB)常用来制备异质金属叠层复合材料,通常由增强体和软质基体呈层状结构结合形成,本研究将采用软质基体Al片层与增强体Mn-Cu片层实现复合,尝试制备兼具轻质、优良力学和阻尼性能的Al基复合材料。然而,在制备过程中,由于基体材料和增强体材料二者机械性能和流动性能的差异,较硬金属层(Mn-Cu层,增强体)极可能发生断裂,以“碎片”的形式存在于软质基体中。但即便如此,碎片镶嵌进基体中也会引起复合材料强度的增加[19-20]。“碎片”增强体的大小和分布对于复合材料整体性能的评价起着决定性作用,然而目前针对该方面的研究甚少,相关研究结果可为后续高阻尼复合材料的设计和研发提供思路,具有重要的参考意义。
为此,本文采用ARB法实现Al片与Mn-Cu合金片的复合制备以获取综合性能优越的Al基高阻尼复合材料,利用扫描电子显微镜(SEM)、Instron拉伸机、多功能内耗仪分别对其微观结构、力学性能和阻尼性能进行表征,以期同时实现低比重、高阻尼和高强度等优良特性,促进其在航空航天领域获得更加广泛的应用。
1 实验
1.1 材料制备
原材料是商业1A99-Al片(纯度99.99%,金属基)和Mn-Cu片(实验室制备,M2052: Mn-20Cu-5Ni-2Fe, at.%),片材尺寸分别为40 mm×60 mm×1.0 mm和40 mm×60 mm×1.5 mm。在辊压前,将Al片和Mn-Cu片放入丙酮中清洗,随后用钢丝球平行于轧制方向刮擦以除去表面氧化物。然后将其按照Al/Mn-Cu/Al的顺序堆叠在一起,并在4个角点处通过铜线紧固。在室温条件下,将其通过轧机进行第1道次轧制,下压量和轧制速率分别设定为66%和0.5 m/s; 而后将第1道次轧制试样板材从中间部位裁断,再进行叠轧,并循环9道次,后面轧制的下压量保持在50%。值得强调的是,为防止材料因加工硬化而在轧制时出现开裂,每进行连续两道次的叠轧工艺过程后,片材就需要在400℃的空气氛围下进行去应力退火。为了验证Mn-Cu合金和Al基体之间的化学稳定性,将高纯度的Mn-Cu合金粉末与Al粉末混合均匀,并在400℃的空气氛围下进行热处理,得到Mn-Cu/Al复合材料粉末。图1是ARB法制备Mn-Cu/Al复合材料的流程示意图。
1ARB法制备Mn-Cu/Al复合材料的流程示意图
Fig.1Schematic illustration of Mn-Cu/Al composites preparation process
1.2 性能测试
微观形貌和微结构演变采用场发射扫描电镜(FESEM,FEI,Sirion200 FEG)和能谱仪(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy,EDS)进行表征。采用多功能X射线衍射仪(ADVANCE Da Vinci)对Mn-Cu/Al复合材料粉末进行XRD测试。为了更准确的探究Mn-Cu合金和Al基体在上述制备工艺下的化学稳定性,本文采用复合材料粉末进行XRD表征。实验参数:室温,Cu靶,扫描速度10 (°)/min,衍射角范围为20°~90°,加速电压为40 kV。拉伸性能测试采用万能试验机(Instron 3369),拉伸试样工作区域长度为5 mm,宽度约为1.5 mm,厚度约为1.2 mm,拉伸方向平行于轧制方向,拉伸速率为2×10-4 s-1,室温下测定。为了排除加工硬化所形成的高位错密度对其力学性能的影响,对轧制态复合材料进行400℃退火处理,测量其退火态的力学性能,并与轧制态试样性能做比较; 阻尼测试采用多功能内耗仪,样品尺寸为2 mm×1 mm×30 mm,采用强迫振动测量方式,应变振幅为50×10-6,频率为1.0 Hz。为保证数据的准确性和重复性,力学测试和阻尼测试均至少测量3个样品。所有试样在测试前表面均需要经过机械磨平和手工抛光。
2 结果与讨论
2.1 复合材料的显微组织演变
图2为Mn-Cu/Al复合材料经过不同道次轧制变形下的SEM形貌图及相对应的EDS成分分析,其中图2(a)~(d)分别对应1道次、2道次、3道次和10道次。
2不同轧制道次下Mn-Cu/Al复合材料的SEM形貌及对应的EDS成分分析:(a)1道次;(b)2道次;(c)3道次;(d)10道次
Fig.2SEM morphology and EDS composition analysis of Mn-Cu/Al composites under the different rolling passes: (a) 1 pass; (b) 2 passes; (c) 3 passes; (d) 10 passes
图2(a)可以直观地观察到,当轧制道次为1次时,Al层(暗层)和Mn-Cu合金层(明亮层)为连续的层状结构,但由于较软的Al层和较硬的Mn-Cu合金层之间的机械性能和流动性能存在差异,从而引起二者变形程度不一致,导致较硬Mn-Cu合金层在图2(a)中箭头所示的位置出现了颈缩。从图2可以看出,随着轧制道次的增加,两种材料的变形程度也随之增加,变形达到一定程度后,如轧制道次为2时,较硬的Mn-Cu合金层在颈缩处发生断裂,并镶嵌在较软的Al基体层中,如图2(b)所示。经过第3道次轧制后,如图2(c)所示,Mn-Cu层发生大量断裂,出现了透镜状的Mn-Cu合金碎片并分布在Al基体中。此后,随着轧制次数的增加及复合材料变形程度的增加,较硬Mn-Cu透镜状碎片将发生均匀变形,持续碎化并均匀分布在Al基体中,如10道次轧制试样,见图2(d)
此外,复合材料中Mn-Cu碎片与Al基体间结合紧密,二者间无可见缝隙;同时多层Al金属层之间的界面结合紧密,无明显的界面连接线。EDS能谱分析结果进一步印证了Mn-Cu合金层与Al基体层的分布与演变过程,其结果与SEM结果相一致。更为重要的是,EDS能谱分析发现,Al基体与Mn-Cu合金增强体两相界面清晰,说明轧制过程中未出现二者元素的互相扩散或形成固溶体或化合物,即两相具有互不相溶性。
图3为Mn-Cu/Al复合材料的XRD谱图。从图3可以看出,复合材料的衍射峰由Mn-Cu合金和Al基体的衍射峰组成,且未检测到其他物质的物相。表明本文所用制备工艺(多道次轧制过程和400℃热处理)不会导致两者之间发生化学反应,产生新相,与SEM和EDS结果一致。
3Mn-Cu/Al复合材料粉末的XRD谱图
Fig.3XRD pattern of Mn-Cu/Al composite powders
计算通过10道次的累积叠轧焊法(ARB)制备的Mn-Cu/Al复合材料的比重仅为4.54 g/cm3,相较于纯Mn-Cu,其比重明显下降,且满足预期对材料轻质化的要求。
2.2 复合材料的阻尼性能
图4给出了Mn-Cu/Al复合材料经过4个不同道次(1、2、3和10 道次)轧制变形并进行应力退火后试样的内耗-温度谱图。从图4可以看出,所有试样在-50~50℃温区范围内均出现一个明显的内耗峰,且峰温的位置大致相同。经过1道次轧制变形后复合材料试样的内耗峰峰值最高,为0.015,其原因是Mn-Cu/Al复合材料的阻尼性能主要由Mn-Cu层提供[21]。此后,随着轧制道次的增加,复合材料试样的内耗峰峰值均降低,且大致相同,约为0.010。由此可见,多道次轧制变形试样与1道次轧制变形试样的内耗值相差很大,这是因为内耗值的测量是基于对试样加载一个切向应力使材料发生微小扭转变形来实现的,而经过2道次及以上道次轧制变形后复合材料中的Mn-Cu层均发生断裂,内耗测量时,应力加载至复合材料试样上,由于Al基体层较软,相对于1道次轧制变形试样的未断裂Mn-Cu合金层,切向应力加载于Mn-Cu合金碎片上形成的扭转形变较小。通常,Mn-Cu合金具有振幅效应,即振幅越大,内耗越大。当扭转变形较小时,其内耗值相对较小,故Mn-Cu合金层的内耗对复合材料的贡献较小。
图2复合材料的微观结构可知,轧制道次的增加会减小Mn-Cu合金透镜状碎片的尺寸并相应地增加碎片的分布,但其内耗值相差不大,由此推测出Mn-Cu/Al复合材料的阻尼性能与Mn-Cu合金层是否断裂有关,而与断裂“碎片”的尺寸和分布关系不大,其主要原因在于两相材料性能的差异较大。在100℃之后的温区内,不同道次轧制变形试样间的内耗值相差不大,这是因为复合材料的阻尼在100℃后的温区范围内主要由Al基体提供。
4复合材料经过不同道次轧制变形后的内耗-温度谱图
Fig.4Internal friction-temperature spectra of the composite after different rolling passes
图5给出了纯铝、纯Mn-Cu、以及Mn-Cu/Al复合材料在1道次和10道次下的内耗-温度谱图。从图5可以看出,在-50~50℃温区范围内,相对于纯铝,经过1道次和10道次轧制变形后复合材料的阻尼性能均有显著的提升,10道次Mn-Cu/Al复合材料试样阻尼性能约为同温区范围内纯铝的5倍(0.002),且与纯Mn-Cu合金的阻尼峰温区一致。由此可见,Mn-Cu/Al复合材料室温附近阻尼性能的提升主要依赖于复合材料内部Mn-Cu增强相的添加。
5纯铝、纯Mn-Cu、以及Mn-Cu/Al复合材料在1道次和10道次的内耗-温度谱图
Fig.5Internal friction-temperature spectra of pure Al, pure Mn-Cu, and Mn-Cu/Al composites after 1 and 10 rolling passes
2.3 复合材料的拉伸性能
图6为Mn-Cu/Al复合材料经过不同道次轧制变形后试样退火前后的应力-应变曲线。由图6可知,经过不同道次轧制后,轧制态和退火态Mn-Cu/Al复合材料均表现出优良的力学性能。
对于轧制态复合材料,不同道次轧制变形后的复合材料试样的应力-应变曲线均显示峰值应力,表明其有限的均匀伸长率;且复合材料的最大抗拉强度随着轧制道次的增加先降低后提高,经过10道次轧制后,Mn-Cu/Al复合材料的最大抗拉强度约为137 MPa,为纯铝(约52 MPa,10道次轧制)的2.6倍[21]。2道次轧制变形后试样的最大抗拉强度相较于1道次轧制变形后试样突然下降,是因为经过2道次轧制变形后Mn-Cu层发生断裂,Al层引入的强度远低于1道次轧制变形试样中连续分布的Mn-Cu层的强度。而经过10道次的轧制变形后,Al层与Mn-Cu合金碎片之间的结合强度增加以及Mn-Cu合金“碎片”细化和均匀分布导致材料的抗拉强度显著增加。
对于退火态Mn-Cu/Al复合材料,从图6中可以看出,相同道次轧制变形后退火态试样的抗拉强度比轧制态试样的抗拉强度低,这是因为在进行累积叠轧工艺时,由于大塑性变形导致复合材料被引入了大量的应力,经过退火后材料内部应力消除,缺陷减少,抗拉强度降低。同样,经过1道次至3道次轧制变形后复合材料退火态的屈服强度随着轧制次数的增加而降低。这是因为经过前期的轧制变形后,复合材料中的Mn-Cu层发生颈缩和断裂导致材料整体的屈服强度降低。当轧制道次增加至10次后,退火态Mn-Cu/Al复合材料的屈服强度相较于纯Al经过10道次轧制后试样的屈服强度(约30 MPa)显著提升[21],主要原因是Al层与Mn-Cu合金碎片之间的结合强度的增加以及Mn-Cu合金“碎片”细化和均匀分布。此外,由图6可知,2道次轧制变形后退火态试样的延伸率开始增加,是因为2道次轧制变形后Mn-Cu合金层断裂使得不同Al层之间实现机械焊接,拉伸过程中Al层可以承受额外的塑性变形。综上可知,经过10道次轧制变形后的退火态Mn-Cu/Al复合材料的综合力学性能最佳:屈服强度约为55 MPa,延伸率约为15%。
6Mn-Cu/Al复合材料的轧制态和退火态经过不同道次变形后的应力-应变曲线
Fig.6Tensile stress-strain curves of as-rolled and annealed Mn-Cu/Al composite after different rolling passes
综上所述,ARB法制备Mn-Cu/Al复合材料的比重为4.54 g/cm3,且经过10道次轧制后的复合材料的内耗值达到了0.010,实现了预期的低比重需求和对高阻尼材料的性能要求,其综合力学性能最佳。
后续本研究团队将继续通过选取强度合适的Al基体型号并配合合适的热处理工艺以减少Mn-Cu层与Al层之间的强度差异,以期能够采用累积叠轧(ARB)法制备出Mn-Cu/Al层状复合材料,进一步提升复合材料的阻尼性能和力学性能。
3 结论
本文采用累积叠轧焊(ARB)法成功制备了兼具低比重、高阻尼以及优良力学性能的Mn-Cu/Al复合材料。
1)微结构表征结果表明,两种材料之间结合良好,且两相间未产生新的金属相,经过10道次的轧制,获得了Mn-Cu透镜状碎片均匀分布的复合材料。
2)经10道次轧制后,Mn-Cu/Al复合材料在-50~50℃温区范围内的阻尼峰值为0.010,且峰温位置与纯Mn-Cu的峰温位置相同,表明复合材料的阻尼特性主要来源于Mn-Cu层的贡献。
3)经10道次轧制后,Mn-Cu/Al复合材料的综合力学性能最佳。轧制态的Mn-Cu/Al复合材料的最大抗拉强度约为137 MPa,为纯铝(约52 MPa,10道次轧制)的2.6倍;相较于纯铝,退火态Mn-Cu/Al复合材料经10道次轧制后试样的屈服强度(约30 MPa)显著提升。
1ARB法制备Mn-Cu/Al复合材料的流程示意图
Fig.1Schematic illustration of Mn-Cu/Al composites preparation process
2不同轧制道次下Mn-Cu/Al复合材料的SEM形貌及对应的EDS成分分析:(a)1道次;(b)2道次;(c)3道次;(d)10道次
Fig.2SEM morphology and EDS composition analysis of Mn-Cu/Al composites under the different rolling passes: (a) 1 pass; (b) 2 passes; (c) 3 passes; (d) 10 passes
3Mn-Cu/Al复合材料粉末的XRD谱图
Fig.3XRD pattern of Mn-Cu/Al composite powders
4复合材料经过不同道次轧制变形后的内耗-温度谱图
Fig.4Internal friction-temperature spectra of the composite after different rolling passes
5纯铝、纯Mn-Cu、以及Mn-Cu/Al复合材料在1道次和10道次的内耗-温度谱图
Fig.5Internal friction-temperature spectra of pure Al, pure Mn-Cu, and Mn-Cu/Al composites after 1 and 10 rolling passes
6Mn-Cu/Al复合材料的轧制态和退火态经过不同道次变形后的应力-应变曲线
Fig.6Tensile stress-strain curves of as-rolled and annealed Mn-Cu/Al composite after different rolling passes
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